고비점 페닐-나프탈렌 액체로 가열하여 지방산 메틸 에스테르(바이오 디젤) 에스테르화 반응기의 열수력학 및 열화학 설계

1. 정제 공정에서 이온성 액체의 응용 분야

석유 정제는 한 세기가 훨씬 넘는 기간 동안 세계 경제 발전과 기술 발전을 주도하는 핵심 기술 중 하나였습니다. 정유 공장에서 사용되는 기술의 대부분은 성숙된 것으로 간주되지만, 업계는 항상 공정 개선, 환경 영향 감소, 안전성 강화, 비용 절감 등의 방법을 모색하고 있습니다. 특히 수소탈황(HDS), 수소탈질(HDN), 수소탈산소(HDO) 및 알킬화에 대한 기존 기술을 개선하는 데 많은 관심이 집중되고 있습니다. 전통적으로 사용되는 용매나 촉매에 비해 고유한 물리적, 화학적 특성과 환경적 이점으로 인해 이러한 정유 공정에서 이온성 액체에 대한 관심은 최근 몇 년 동안 기하급수적으로 증가하고 있습니다. [1]. IL 기반 알킬화 촉매는 기존의 HF 기반 기술과 관련된 부식(응력 부식 균열), 안전 및 운영성 문제와 같은 주요 문제를 피하면서 효율적인 알킬화를 용이하게 하는 것으로 입증되었습니다. 알킬화는 일반적으로 황산이나 HF와 같은 촉매를 사용해 고옥탄가 휘발유를 만듭니다. 그러나 HF의 사용은 필라델피아 정유공장에서 발생한 폭발 사고와 관련이 있습니다. 미국 화학물질안전위원회(CSB)는 HF 사용과 관련된 안전 규정을 업데이트할 것을 촉구했습니다. 이온성 액체(IL)를 사용하는 연료유의 추출 탈황(EDS)은 최근 수십 년 동안 집중적으로 연구되어 왔으며 HDS의 대안 또는 보완 방법으로 좋은 미래를 가지고 있습니다. 이 공정은 고온, 고압, 고귀한 촉매와 수소의 필요성 등 가혹한 조건에서 작동합니다. 이 기존 기술을 사용하면 강관은 고온 수소 공격(HTHA)에 취약할 수 있습니다. 고온 수소 공격(‘메탄 반응’이라고도 함)은 강철 압력 용기 내부에 포함된 기체 분자 수소와 강철 매트릭스 또는 탄화물에 있는 탄소 원자 사이에서 고온에서 발생합니다. 이 반응 중에 메탄 분자가 생성됩니다. 이 현상은 결과적으로 표면 탈탄으로 인한 기계적 특성 손실과 주로 입자 경계에 위치한 메탄 기포에 의한 결함 형성으로 이어질 수 있습니다. 테소로 아나코르테스 사고는 정유공장의 ‘나프타 수소처리기 장치’가 유지보수 중단 후 재가동하는 과정에서 발생했습니다.

물리적 및 화학적 CO2 포집, 가스 분리, 액체-액체 추출, 추출 증류, 냉동 사이클, 바이오 리파이너리 등 주요 IL 애플리케이션을 분석하는 데 강력한 시뮬레이션 방법론이 적용되었습니다. [2].

2. 바이오디젤 생산의 수치 시뮬레이션

바이오디젤 생산에 대한 전산 유체 역학 시뮬레이션은 레이놀즈 응력 모델(RSM)과 결합된 와류 소산 모델(EDM)을 적용하여 수행되었습니다. 계산된 바이오디젤 수율은 실험 결과와 잘 비교되었습니다. [3]. 메칼라는 압축층 원자로의 유체 흐름, 열 및 질량 전달 수송 방정식을 풀기 위해 앤시스 플루언트 코드를 적용했습니다. [4]. 이 작업에는 고비점 유체를 사용하여 올레산과 메탄올을 FAME로 변환하기 위한 에스테르화 반응기의 다중물리 설계가 포함되어 있습니다. 페닐-나프탈렌의 에스테르화 반응을 유지하는 데 필요한 열을 공급하기 위해 페닐-나프탈렌이 제안된 것은 아마도 이번이 처음일 것입니다. [5]. 이 연구 작업의 틀에서 이온성 액체는 에스테르화 반응의 용매 및 촉매로서 유기 반응에 적용되었습니다. 석유 및 가스 산업의 발전과 함께 높은 비등 온도 유체의 뛰어난 특성으로 인해 유기 개념은 에스테르화 반응기를 가열하는 데 더 적합하고 안전합니다(물이 액체 금속과 접촉하면 증기 폭발 위험이 발생할 수 있음). COMSOL 멀티피직스 코드가 사용되어 연속성, 유체 흐름, 열 전달 및 확산을 화학 반응 동역학 방정식으로 동시에 해결합니다.

3. 결과 섹션

그림 1은 에스테르화 반응기 내부의 3차원 온도장을 t = 20,000초에서 보여줍니다.

그림 1: 에스테르화 반응기 내부의 온도 필드 3D 플롯(t=20,000초).

그림 1에서 반응기 아래쪽의 온도가 위쪽의 온도보다 높은 것을 볼 수 있습니다. 이는 흡열 에스테르화 반응이 페닐-나프탈렌 액체가 제공하는 열을 소비하기 때문입니다. 이온성 액체와 반응물(올레산과 메탄올)의 열전도도는 더 낮은 값을 갖는다는 점에 유의해야 합니다. 그림 2는 반응기 내부의 3D FAME 농도 필드를 보여줍니다.

그림 2: 에스테르화 반응기 내부의 FAME 농도 필드의 3D 플롯.

그림 2는 FAME 변환이 약 100%임을 보여줍니다. 참고 문헌에서도 비슷한 값을 얻었습니다. [6] 그림 3은 원자로 높이에 따른 축 방향 FAME 농도를 보여줍니다.

그림 3. 160°C 온도에서 페닐-나프탈렌 액체에 대한 에스테르화 반응기 높이에 따른 FAME 농도의 축 플롯.

그림 3은 시간이 지남에 따라 FAME 농도가 증가하는 것을 보여줍니다. 이는 이온성 액체와 반응물(올레산 및 메탄올)의 열전도도가 낮은 값을 갖기 때문에 y = 0.1m에서 y = 0.4m까지 FAME가 약간 감소하는 것을 볼 수 있습니다.

4. 결론

이 논문에서는 이미다졸륨 이온성 액체를 적용한 바이오 디젤 생산에 대한 고급 CFD 시뮬레이션을 제시했습니다. COMSOL 소프트웨어는 에스테르화 반응 수송 방정식을 통해 질량 보존(연속성), 유체 흐름(나비에-스토크스), 열 전달 및 확산을 동시에 해결합니다. 열유속은 에스테르화 공정을 유지하는 데 필요한 열유속을 제공할 수 있음이 밝혀졌습니다. 메탄올과 올레산의 농도는 반응기 축을 따라 감소하는 것으로 밝혀졌습니다. FAME 질량 분율은 에스테르화 반응기 축을 따라 증가합니다. 이는 흡열 반응이 열을 소비하기 때문입니다. 반응기의 내부 및 외부 표면은 페닐-나프탈렌 고비점 유체에 의해 공급되는 열에 노출됩니다. 에스테르화 반응 내부에서 생성되는 물의 끓음과 증발을 방지하기 위해 에스테르화 반응기 내부의 압력은 700kPa로 설정됩니다. T = 160°C에서 물의 포화 압력은 620kPa라는 점에 유의해야 합니다. 에스테르화 반응 중에 생성된 물방울은 기체보다 무겁기 때문에 바닥에서 떨어지면서 추출됩니다. 주로 원자로 입구에서 이온성 액체와 반응할 수 있습니다. 또한 페닐나프탈렌 액체 펌프 내부의 전력 공급 장애 또는 기술적 문제로 인해 가열 시스템이 고장 나면 에스테르화 반응기 내부에 증기가 응축되어 기포가 발생하고 에스테르화 반응기로의 열 전달이 더욱 감소할 수 있습니다. 따라서 에스테르화 반응기의 정상 작동을 재개하기 어려울 수 있습니다. 고압을 가하면 이 반응기의 작동을 재개하는 것이 더 쉽습니다. 어떤 경우에는 물과 이온성 액체 사이에 부반응이 일어날 수 있습니다. 이 문제를 해결하기 위해 물을 제거합니다. 석유 코크스 버너는 에스테르화 반응기에 필요한 열유속을 제공할 수 있습니다. 디젤 및 바이오디젤 연료를 생산하기 위해 이 반응기를 지연 코커 장치(DCU) 근처에 적용할 수 있습니다.

이 연구에 대한 자세한 내용은 참고자료에서 확인할 수 있습니다. [5].

5. 참조

[1] 하이파 벤 살라, 폴 난크로우, 아마니 알-오스만, 이온 액체 보조 정유 공정 – 검토 및 산업적 관점, 연료, 302권, 2021, https://lnkd.in/dYf4X79V.

[2] 호세 팔로마르, 헤수스 레무스, 파블로 나바로, 크리스티안 모야, 루벤 산티아고, 다니엘 병원- 베니토, 엘리사 에르난데스 화학 리뷰, 2024 124 (4), 1649-1737, https://lnkd.in/d2U4ExbR

[3] 모히우딘, A.K.M.; 아데예미, N. 폐식용유를 이용한 바이오디젤 생산의 수치적 시뮬레이션. 2013년 11월 15-21일, 미국 캘리포니아주 샌디에이고에서 열린 ASME 2013 국제 기계공학 학술대회 및 박람회 IMECE2013의 논문집, https://asmedigitalcollection.asme.org/IMECE/proceedings-abstract/IMECE2013/V08AT09A003/261194

[4] 초임계 압축층 촉매 반응기에서 열 및 질량 확산 효과가 있는 반응성 흐름에 대한 CFD 연구(Mekala, S.J.). 스페인 바르셀로나 카탈루냐 정치대학교 박사 학위 논문, 2016, https://upcommons.upc.edu/handle/2117/113679.

[5] Davidy, A. 고비점 페닐-나프탈렌 액체로 가열하여 지방산 메틸 에스테르(바이오 디젤) 에스테르화 반응기의 열수력학 및 열화학적 설계. 유체 2022, 7, 93, https://www.mdpi.com/2311-5521/7/3/93#B13-fluids-07-00093.